近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室謝毅教授、孫永福特任教授課題組在二維超薄材料缺陷結構的調控及其在新能源轉化領域中的應用取得重要進展，該結果以“Highly Efficient and Exceptionally Durable CO2 Photoreduction to Methanol over Freestanding Defective Single-unit-cell Bismuth Vanadate Layers” 為題在線發表在Journal of the American Chemical Society, DOI: 10.1021/jacs.6b11263雜志上。
人工光催化還原二氧化碳技術是光催化劑在常溫常壓下直接利用太陽能將CO2和H2O轉化為有用的碳氫燃料，可真正實現碳材料的循環使用，因而被認為是前景的CO2轉化方法之一。然而，低的光轉換效率以及顯著的光腐蝕嚴重阻礙了光還原CO2的實際應用。近年來的一些研究表明，在光催化材料中引入缺陷能夠顯著改善其光催化還原CO2的性能；然而，對于缺陷結構在光催化過程中原子尺度的作用還不是很清楚，這主要是因為缺乏理想的結構模型來論證缺陷結構與光催化活性之間的關系。
為了解決這些問題，謝毅教授、孫永福特任教授課題組構建了二種理想的結構模型也即是富/貧缺陷的二維超薄結構。以正交相的釩酸鉍為例，他們利用一種雜化中間體輔助法宏量制備了不同釩缺陷含量的釩酸鉍超薄結構，并對其物相和結構進行了詳細的表征。表面光電壓譜和時間分辨的熒光壽命譜測試結果表明，含有較多釩缺陷的釩酸鉍超薄結構能夠更有效的促進光生載流子的分離，進而能夠獲得高達398.3 μmol g-1 h-1的甲醇生成速率，這比含有較少釩缺陷的釩酸鉍超薄結構的甲醇生成速率提高了1.4倍。更為重要的是，經過96小時的催化反應，含有較多釩缺陷的釩酸鉍超薄結構的光催化活性沒有發生明顯衰減，證實了它優異的光穩定性。該工作為設計穩定的光催化還原CO2催化劑提供了新的思路。
