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摘要研究人員此前通過化學(xué)氣相沉積方法在非平衡條件下成功制備了該材料,并發(fā)現(xiàn)非晶結(jié)構(gòu)可顯著調(diào)控碳材料的導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)度等物理性能。

  【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】二維非晶碳是碳材料家族的一種新型同素異形體。與石墨烯的周期性蜂窩結(jié)構(gòu)不同,單原子層的非晶碳由五、六、七元碳環(huán)無序拼接而成。研究人員此前通過化學(xué)氣相沉積方法在非平衡條件下成功制備了該材料,并發(fā)現(xiàn)非晶結(jié)構(gòu)可顯著調(diào)控碳材料的導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)度等物理性能。
 
  雖然化學(xué)氣相沉積被廣泛用于制備石墨烯及其衍生材料,但其高溫條件不利于異質(zhì)原子在碳原子網(wǎng)絡(luò)中的穩(wěn)定摻雜。相比之下,液相聚合方法在高分子化學(xué)合成被廣泛采用,該方法條件溫和,前驅(qū)體選擇多樣。然而,在液相聚合中,反應(yīng)中間體構(gòu)象多變且存在復(fù)雜的立體相互作用,因此使用液相聚合法難以獲得具有二維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的產(chǎn)物。
 
  為此,中國科學(xué)院大學(xué)周武教授、國家納米科學(xué)中心裘曉輝研究員與北京航空航天大學(xué)郭林教授、劉利民教授、清華大學(xué)谷林教授等組成的研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種利用納米尺度二維限域模板進(jìn)行小分子聚合的液相合成策略,成功制備了氮元素?fù)诫s的單原子層非晶碳材料。該方法利用層狀模板的限域作用,將自由基中間體的聚合過程限制在二維平面內(nèi),最終形成了五、六、七元環(huán)共存的二維無序網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。
 
  利用低電壓掃描透射電子顯微鏡技術(shù),研究團(tuán)隊(duì)精確解析了碳原子和氮原子在二維非晶碳網(wǎng)絡(luò)中的分布,證實(shí)了氮原子成功嵌入碳原子組成的平面網(wǎng)絡(luò)中,并確認(rèn)了氮摻雜濃度可達(dá)9%。通過第一性原理計(jì)算,研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步揭示了該材料的形成機(jī)制,發(fā)現(xiàn)受限空間中的化學(xué)反應(yīng)模式發(fā)生了顯著變化。光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)測試表明,該材料具有p型半導(dǎo)體特性,為研究原子摻雜對二維非晶碳材料的電子局域化現(xiàn)象的影響提供了獨(dú)特的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。該項(xiàng)工作在二維聚合物限域合成領(lǐng)域邁出了重要一步,為未來開發(fā)性能優(yōu)越的二維非晶材料提供了新途徑。
 
  該研究成果以“Nitrogen-doped amorphous monolayer carbon”為題,于2024年9月25日在《Nature》雜志在線發(fā)表。北京航空航天大學(xué)博士生白秀輝、副研究員胡鵬飛、博士生張有瑋、薛宇峰、中國科學(xué)院大學(xué)博士生李昂、李傲雯、國家納米科學(xué)中心副研究員張光杰為論文共同第一作者。北京航空航天大學(xué)郭林教授、劉利民教授、國家納米科學(xué)中心裘曉輝研究員、中國科學(xué)院大學(xué)周武教授、清華大學(xué)谷林教授為論文的通訊作者。清華大學(xué)李亞棟院士對該工作提供了寶貴的建議和幫助。
 
  該工作得到了中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、中國科學(xué)院大學(xué)電子顯微學(xué)實(shí)驗(yàn)室、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、北京高校卓越青年科學(xué)家計(jì)劃等項(xiàng)基金的支持。
 
氮摻雜單原子層非晶碳材料的原子尺度結(jié)構(gòu)分析及氮原子的化學(xué)成像分析。

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