【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，南京大學(xué)物理學(xué)院孫建教授、王慧田教授、邢定鈺院士等人，發(fā)布了他們自主開發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)力場：高階張量消息傳遞原子間勢函數(shù)(HotPP)，這是一種E(n)等變的消息傳遞神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，能夠?qū)⒐?jié)點(diǎn)嵌入和消息中的笛卡爾張量擴(kuò)展到任意階。對多個(gè)數(shù)據(jù)集的測試顯示，HotPP力場不僅在預(yù)測目標(biāo)性質(zhì)如能量和力等方面表現(xiàn)優(yōu)異，精度比肩世界最高水平，還提供了與ASE和Lammps等常用軟件的接口，可以用于計(jì)算聲子譜、紅外譜和拉曼譜等，展示了其在未來科學(xué)研究中的巨大潛力。
 

　　機(jī)器學(xué)習(xí)勢函數(shù)(MLP)結(jié)合了基于量子力學(xué)的第一性原理計(jì)算和經(jīng)驗(yàn)力場的優(yōu)點(diǎn)，旨在準(zhǔn)確描述凝聚態(tài)體系的勢能面。經(jīng)過合理訓(xùn)練的機(jī)器學(xué)習(xí)力場不僅能達(dá)到接近甚至超越第一性原理計(jì)算的精度，還能執(zhí)行大規(guī)模、長時(shí)間的分子模擬，在研究復(fù)雜動力學(xué)問題等方面有重要應(yīng)用前景。其中，等變的消息傳遞網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)由于其極高的精度，是近年來研究的熱點(diǎn)。例如基于高階球諧張量的NequIP、BotNet和MACE等，達(dá)到了Sota的精度，但其復(fù)雜的耦合操作成為了效率的瓶頸。基于笛卡爾坐標(biāo)的方法如PaiNN、TensorNet等雖然具有較高的效率，然而它們可使用的階數(shù)仍然局限于1或2，任意階笛卡爾張量消息傳遞模型尚未被提出。
 

　　由于等變操作的復(fù)合仍然是等變的，因此可以通過將一系列基礎(chǔ)的等變操作的耦合，搭建出復(fù)雜的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。注意到張量間的縮并正是一個(gè)可以將不同階張量耦合的操作，為此孫建課題組使用節(jié)點(diǎn)上的已有的高階張量與邊所對應(yīng)的原子間相對位移的直積構(gòu)成的高階張量進(jìn)行縮并，成功將消息傳遞中允許的張量階數(shù)提升到了任意維。
 

圖1：HotPP的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖。
 

　　他們在一系列數(shù)據(jù)集中測試了該神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的精度。首先是碳的數(shù)據(jù)集，該數(shù)據(jù)集包含了一系列復(fù)雜結(jié)構(gòu)的豐富原子環(huán)境，包含第一性原理分子動力學(xué)模擬中提取的結(jié)構(gòu)、使用GAP驅(qū)動的動力學(xué)模擬中迭代擴(kuò)展的結(jié)構(gòu)、以及晶體同素異形體(如金剛石和石墨)的隨機(jī)畸變晶胞等。在該數(shù)據(jù)集中，他們使用150k參數(shù)取得了與NequIP接近的精度，并在參數(shù)數(shù)量擴(kuò)展到600k時(shí)取得了比NequIP更高的精度。他們使用HotPP直接獲得金剛石結(jié)構(gòu)的力常數(shù)矩陣并計(jì)算了其聲子譜，并與第一性原理計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行了比較，證明了HotPP能夠很好地學(xué)習(xí)結(jié)構(gòu)的振動行為。
 

表1：碳數(shù)據(jù)集中HotPP與常見機(jī)器學(xué)習(xí)力場精度比較。
 

　　其次，由于HotPP可以直接學(xué)習(xí)高階張量，他們在水的數(shù)據(jù)集中學(xué)習(xí)了電偶極矩與電極化率，并使用動力學(xué)模擬計(jì)算了水的紅外吸收譜與拉曼光譜。他們通過額外訓(xùn)練了一個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)力場來學(xué)習(xí)液態(tài)水的能量、力和應(yīng)力，在常溫常壓(300K，1 bar)下進(jìn)行了100 ps的經(jīng)典分子動力學(xué)模擬，隨后對它們的電偶極矩與電極化張量的自相關(guān)函數(shù)進(jìn)行傅里葉變換來計(jì)算紅外光譜和拉曼光譜，計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)一致。
 

　　另外，HotPP還可與孫建教授課題組自主開發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)與圖論輔助的晶體結(jié)構(gòu)搜索軟件MAGUS聯(lián)用，提高結(jié)構(gòu)搜索的效率。
 

圖2：HotPP與其他力場計(jì)算的紅外與拉曼光譜跟實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較。
 

　　相關(guān)研究成果以“E(n)-Equivariant cartesian tensor message passing interatomic potential”為題，于近日發(fā)表在Nature Communications上[Nat. Commun. 15, 7607 (2024) https://doi.org/10.1038/s41467-024-51886-6]。南京大學(xué)物理學(xué)院孫建教授課題組博士后王俊杰與普林斯頓大學(xué)化學(xué)系Roberto Car課題組博士后王勇(孫建教授課題組博士畢業(yè))為該論文的共同第一作者，孫建教授為通訊作者，南京大學(xué)物理學(xué)院邢定鈺院士和王慧田教授提供了重要指導(dǎo)，合作者還包括孫建教授課題組的學(xué)生張皓庭(2024年6月本科畢業(yè))、楊子洋、梁智新、施九洋。該項(xiàng)研究得到了南京微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心、固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和江蘇省物理科學(xué)研究中心的支持，得到了國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、江蘇省基礎(chǔ)研究項(xiàng)目、江蘇省卓越博士后計(jì)劃、中央高校基本業(yè)務(wù)費(fèi)、南京大學(xué)卓越研究計(jì)劃、南京大學(xué)AIQ津貼項(xiàng)目等經(jīng)費(fèi)的資助。相關(guān)計(jì)算工作主要在南京微結(jié)構(gòu)協(xié)同創(chuàng)新中心高性能計(jì)算中心和南京大學(xué)高性能計(jì)算中心的超級計(jì)算機(jī)上進(jìn)行。