【儀表網 研發快訊】等離激元通常指固體中自由電子集體振蕩的量子化，是最基本的幾種元激發之一(其它還有聲子、磁振子、極化子等)。等離極化激元是指光子與等離激元耦合形成的一種特殊電磁模式，是極化激元中的一種(其它還有聲子極化激元、激子極化激元等)。等離激元可以將光場約束到納米尺度，突破阿貝光學衍射極限，增強光子-電子-物質的相互作用，為納米尺度光子的精確調控提供有效手段，對光電器件的納米尺度集成、光子芯片研發、光電催化都具有重要意義。由于具有高硬、難熔、耐磨、耐腐蝕、高導電性、良好半導體及生物兼容性等優異的綜合物理化學性質，以氮化鈦(TiN)為代表的過渡金屬氮化物在高溫等離激元光子學方面具有不可替代性。前期研究發現，通過缺陷工程(氮空位)可以連續調控TiN等離激元的能量，但相關調控機理還不清楚。而等離激元能量的大小又直接決定所耦合光子的波長，是等離激元光子學的關鍵參數之一。
 

　　針對此問題，中國科學院寧波材料技術與工程研究所原子尺度與微納制造實驗室量子功能材料團隊與寧波材料所前沿交叉科學研究中心、甬江實驗室、中國科學院物理研究所以及中國科學技術大學的研究團隊聯合攻關，在前期的研究基礎上(AIP Advances 10, 055113 (2020); Phys. Rev. Mater. 5, 075201 (2021); ACS Photonics 8, 847 (2021); ACS Appl. Mater. Interfaces 13, 60182 (2021); Nano Letters 23, 3879 (2023)；ACS Appl. Electron. Mater. 6, 2544 (2024)；Nano Letters 24, 7451 (2024) 等)，基于自主研制的原子級精度磁控濺射外延設備，實現了TiN薄膜中氮空位的精準調控，克服了氮空位引起的單晶薄膜晶格弛豫問題，經過持續攻關，制備出了一系列具有不同氮空位濃度的共格外延單晶薄膜(如圖)。基于這些高質量樣品，通過實驗與計算，揭示了等離激元的調控由載流子濃度和有效質量共同決定，并且隨著氮空位的增多，載流子濃度變大，有效質量顯著減小。
 

　　相關成果以“Engineering Carrier Density and Effective Mass of Plasmonic TiN Films by Tailoring Nitrogen Vacancies”為題發表在Nano Letters期刊上(原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03534)。寧波材料所博士生張順達、孫天宇為該論文的共同第一作者，寧波材料所曹彥偉研究員和黃良鋒研究員為該論文的共同通訊作者。主要合作者還有寧波材料所張如意副研究員、張洪亮研究員、梁凌燕研究員、姚雄項目研究員、畢佳暢博士后、解忍杰博士后，研究生林宇、蘇冠華、李沛怡，甬江實驗室肖紹鑄副研究員，中國科學院物理研究所楊芳副研究員、張慶華副研究員，中國科學技術大學王臻研究員等。
 

　　該工作得到了國家基金委、科技部、中國科學院、浙江省和寧波市基金項目的資助。
 

　　圖 具有不同氮空位濃度的TiN單晶薄膜：(a) 實物圖；(b) 原子級透射電鏡圖；(c)高分辨X射線衍射掃描；(d) 倒易空間成像；(d) 薄膜與襯底的晶格常數