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摘要自1986年,銅氧化物高溫超導(dǎo)體發(fā)現(xiàn)以來(lái),其高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究是凝聚態(tài)物理中的核心問(wèn)題。

  【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】自1986年,銅氧化物高溫超導(dǎo)體發(fā)現(xiàn)以來(lái),其高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究是凝聚態(tài)物理中的核心問(wèn)題。銅氧化物高溫超導(dǎo)體的母體是反鐵磁Mott絕緣體,通過(guò)向母體中摻入適量的載流子(電子或空穴),可以實(shí)現(xiàn)高溫超導(dǎo)電性。由此產(chǎn)生的首要問(wèn)題是,Mott絕緣態(tài)是如何隨摻雜逐漸演變進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)的。具體來(lái)講,Mott能隙是如何隨載流子摻雜而消失,Mott能隙中的低能電子態(tài)是如何產(chǎn)生和演變的。Mott絕緣體及其摻雜的研究在強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子領(lǐng)域占有重要地位。針對(duì)Mott絕緣體的本質(zhì)、Mott絕緣體摻雜及其與高溫超導(dǎo)電性的關(guān)系,研究雖已提出較多理論模型,但未達(dá)成共識(shí)。主要原因之一在于這些理論模型往往并不能直接給出精確的解析解,而必須采用數(shù)值計(jì)算方法,其中不可避免地引入各種簡(jiǎn)化和近似,導(dǎo)致得出的結(jié)果不同。因此,對(duì)Mott絕緣體的關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)研究,對(duì)理解Mott物理和建立相關(guān)理論十分重要。角分辨光電子能譜是研究材料電子結(jié)構(gòu)的直接的實(shí)驗(yàn)手段之一。研究人員希望能從角分辨光電子能譜實(shí)驗(yàn)中獲得銅氧化物母體在微量摻雜情況下的完整電子結(jié)構(gòu)演變信息,不僅在能量上能包含整個(gè)Mott能隙區(qū)域,而且在整個(gè)動(dòng)量空間中能夠分辨這些能態(tài)的分布。然而,由于缺乏合適的銅氧化物母體材料和精細(xì)的載流子調(diào)控手段,相關(guān)的角分辨光電子能譜研究難以開(kāi)展。
 
  中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心超導(dǎo)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室周興江研究組博士胡成等,與條件物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室靳常青研究組博士趙建發(fā),中科院院士、凝聚態(tài)理論與材料計(jì)算重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員向濤合作,利用高分辨角分辨光電子能譜技術(shù),對(duì)新型銅氧化物母體Ca3Cu2O4Cl2的電子結(jié)構(gòu)及其摻雜演變展開(kāi)系統(tǒng)研究,取得了重要進(jìn)展,為摻雜Mott絕緣體的電子結(jié)構(gòu)演變和銅氧化物高溫超導(dǎo)體的微觀理論研究提供了重要信息。
 
  該研究得以開(kāi)展,一方面得益于近期一種新型銅氧化物母體Ca3Cu2O4Cl2單晶樣品的獲得,另一方面是通過(guò)對(duì)樣品表面進(jìn)行連續(xù)的原位堿金屬Rb原子沉積,可以實(shí)現(xiàn)表面電子摻雜濃度的精確調(diào)控(圖1)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),母體中化學(xué)勢(shì)位于Mott能隙中間,隨著微量的表面電子摻雜,化學(xué)勢(shì)迅速跳躍到上Hubbard帶帶底位置(圖2)。這使得通過(guò)角分辨光子能譜對(duì)完整Mott能隙區(qū)域的電子結(jié)構(gòu)研究成為可能,包含電荷轉(zhuǎn)移能帶,Mott能隙和上Hubbard帶。由此,可以通過(guò)角分辨光電子能譜對(duì)Mott能隙和低能電子態(tài)隨摻雜演變展開(kāi)系統(tǒng)的研究(圖3)。研究主要結(jié)果如下:(1)Ca3Cu2O4Cl2母體中的Mott能隙是一個(gè)間接帶隙,能隙大小約為1.5eV(圖3)。(2)Mott能隙的大小隨摻雜基本不變,而電荷轉(zhuǎn)移能帶的譜重,隨少量電子摻雜而迅速轉(zhuǎn)移到Mott能隙區(qū)域形成低能電子態(tài),導(dǎo)致Mott能隙在摻雜濃度0.04附近基本消失(圖3)。(3) Mott能隙中新產(chǎn)生的低能電子態(tài)在動(dòng)量空間中的演變具有明顯的各向異性(圖2)。在反節(jié)點(diǎn)(π,0)區(qū)域,隨著上Hubbard帶逐漸被電子填充,在費(fèi)米能級(jí)附近形成了一個(gè)拋物線(xiàn)型的金屬能態(tài),在費(fèi)米面上表現(xiàn)成一個(gè)小的電子型費(fèi)米口袋。同時(shí),在節(jié)點(diǎn)(π/2, π/2)區(qū)域,在Mott能隙中形成很彌散的間隙態(tài),其譜重分布在很大的能量范圍。在低摻雜區(qū)域,這個(gè)間隙態(tài)的帶頂在費(fèi)米能級(jí)以下,隨著摻雜增加逐漸向費(fèi)米能級(jí)靠近,后穿越費(fèi)米能級(jí)。在Mott能隙中的由摻雜誘導(dǎo)產(chǎn)生的低能電子態(tài),本質(zhì)上都是非相干的,譜重分布在整個(gè)Mott能隙中的大部分能量區(qū)域。
 
  通過(guò)角分辨光電子能譜對(duì)Ca3Cu2O4Cl2母體電子摻雜后電子結(jié)構(gòu)的演變,可從實(shí)驗(yàn)上建立摻雜Mott絕緣體的圖像(圖4),從而與相關(guān)的理論模型進(jìn)行比較。目前,單粒子譜函數(shù)的計(jì)算主要基于單帶Hubbard模型或者t-J模型。這些理論計(jì)算在大的圖像上能給出母體中的Mott能隙結(jié)構(gòu)和隨摻雜產(chǎn)生的低能電子態(tài),部分實(shí)驗(yàn)結(jié)果能夠被單帶Hubbard模型描述。然而,實(shí)驗(yàn)上觀察到的Mott能隙隨摻雜的塌陷、在Mott能隙中非相干、各向異性間隙態(tài)的產(chǎn)生,以及電子結(jié)構(gòu)的演變(圖4),均不能被現(xiàn)有的理論所解釋。該研究提供了摻雜Mott絕緣體電子結(jié)構(gòu)演變的關(guān)鍵信息,可驗(yàn)證現(xiàn)有的理論模型,并可促進(jìn)理論的進(jìn)一步發(fā)展。
 
  近日,相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature Communications上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)(B類(lèi))等的資助。

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